Kredit televisyennya termasuk Ethel Brown dalam "Just William" keluaran BBC 2010 Richmal Crompton, Poppy dalam siri keempat ITV's Diary Secret of Call Girl (2011), dan Lady Rose yang memberontak dalam episod terakhir siri ketiga Downton Abbey.[7] Lady Rose kemudiannya menjadi watak utama dalam siri keempat dan kelima siri ini.[8] James juga muncul sebagai Lady Rose daam episod akhir siri.[9]

Pada 2011, James memegang watak Taylor di Teater Young Vic dalam adaptasi pentas novel Tanya Ronder Vernon God Little arahan Rufus Norris,[10] Nina dalam versi adaptasi moden karya Russell Bolam The Seagull di Southwark Playhouse, dan Desdemona dalam penerbitan Daniel Evans Othello di Crucible Theatre, Sheffield, bersama Dominic West dan Clarke Peters. Quentin Letts menulis dalam The Daily Mail: "Kami mungkin ada pelakon baru. ... Dia meninggalkan drama sekolah hanya setahun, dia membuangnya jauh-jauh sebelum Desdemona dalam Othello. Hubungan cinta wataknya dengan suami yang jauh lebih tua boleh dipercayai."[11]

Pada 2012, James memegang watak Katrina dalam Play House dan Marijka dalam Definitely the Bahamas dalam penonjolan berkembar yang ditulis dan diarahkan oleh Martin Crimp di Pementasan Orange Tree di Richmond, London sebagai sebahagian daripada ulang tahun ke-40 teater itu. Charles Spencer dari The Telegraph menulis bahawa "ia dipersembahkan dengan adunan kecurangan dan perasaan yang lebih mendalam oleh Obi Abili dan Lily James, yang kemudian menggabungkan adunan neurotisme dan daya tarikan seksual yang membuktikan kekuatan yang luar biasa."[12] Lily James memainkan peranan Korrina dalam filem Wrath of the Titans Warner Brothers dan membintangi Girls Fast, yang ditulis oleh Noel Clarke, berpusat di sekitar sekumpulan atlet wanita muda yang bersaing dalam Kejohanan Dunia.

James memegang watak judul di filem Cinderella, filem aksi secara langsung Disney 2015.[13] Filem ini dikeluarkan pada 13 Mac 2015. James difoto oleh Annie Leibovitz sebagai Cinderella, dalam gaun biru majlis tarian, untuk edisi Vogue Disember 2014.[14][15] James juga membuat kemunculan nyanyiannya dalam kredit akhir filem, lagu saduran "A Dream Is a Wish Your Heart Makes" dari filem animasi Cinderella (1950).

Pada 2016, beliau kembali ke televisyen dalam siri drama sejarah BBC 2016 War & Peace, memegang watak Natasha Rostova. James juga membintangi filem utama kedua beliau, sebagai Elizabeth Bennet dalam filem Pride and Prejudice and Zombies, filem parodi Jane Austen Pride and Prejudice. Ia menerima ulasan bercampur-campur dan gagal mendapat keuntungan, James menjayakan watak Juliet dalam penerbitan Garrick Theatre Romeo dan Juliet yang diarahkan oleh Rob Ashford dan pelakon pengarah Kenneth Branagh pada tahun 2016.

Pada tahun 2017, beliau membintangi sebagai Debora, kepentingan cinta bagi watak utama Baby, dalam filem Baby Driver; membintangi sebagai Elizabeth Layton, setiausaha kepada PM Winston Churchill, dalam filem Darkest Hour; dan menjadi tunjang utama drama Perang Dunia II The Exception, menjayakan watak ejen British yang menyamar sebagai hamba kepada Maharaja Wilhelm II yang tersingkir. James dijangka menjayakan peranan versi muda Donna Sheridan dalam kesinambungan Mamma Mia! Here We Go Again.[16]